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AG Braden Röntgen und Neutronenstreuung

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  • X8-Apex CCD diffractometer for single-crystal structure analysis
  • KOMPASS stands for "Koeln Müncher auf Polarisationsanalyse spezialisiertes Spektrometer". KOMPASS is built in a project funded by the German BMBF (05K19PK1) in collaboration with the group of Prof. Böni. KOMPASS is installed at the Forschungsreaktor Munich II at the MLZ in Garching (Dr. D. Gorkov).
  • Canon floating-zone furnace for single-crystal growth
  • Crystal growth of several ruthenates and their mounting for inelastic neutron scattering measurements (K. Jenni; S. Kunkemöller).
  • Röntgen diffraction pattern obtained for Ca2RuO4

 

Röntgen- und Neutronenstreuung

Streumethoden können die erste Frage zum Verständnis eines Materials beantworten: Wie ordnen sich Atome und Ionen zu der regelmäßigen Struktur des Festkörpers an? Wo sind die Atome?

Streumethoden geben zusätzlich Information über die Anregungen der unterschiedlichen Freiheitsgrade. Was tun sie?


Materialien mit interessanten Eigenschaften oder Funktionen werden zunächst in poly- und einkristalliner Form synthetisiert und eingehend charakterisiert.  Der Schwerpunkt unserer Tätigkeiten liegt in unterschiedlichen Streutechniken, um die Kristallstruktur und die Anregungsspektren zu bestimmen. Generell unterscheidet man die Beugung (= Streuung ohne Energieübertrag) zur Bestimmung der chemischen oder magnetischen Struktur von der inelastischen Streuung zur Analyse der Anregungen.

Röntgenstrahlen bieten den wichtigen Vorteil, dass sie leicht und preisgünstig im Labor erzeugt werden können, dafür ist die Intensität und Brillianz begrenzt. Wenn die Eigenschaften der  Labor-Röntgen-Quellen nicht ausreichen, verwendet man Synchrotronstrahlung an einer der zahlreichen Anlagen in Deutschland und in Europa.

Neutronenstrahlung ist aufgrund der völlig unterschiedlichen Wechselwirkung komplementär zur Röntgenstrahlung hinsichtlich der Strukturanalyse. So erlauben Neutronen die Bestimmung der Atomposition von leichten Elementen wie zum Beispiel dem Sauerstoff,  auch wenn eine Verbindung zusätzlich schwere Elemente aufweist. Zusätzlich kann man mittels Neutronenbeugung auch magnetische Strukturen bestimmen, wobei die Analyse der Neutronenpolarisation sehr detaillierte Untersuchungen ermöglicht. Von besonderer Bedeutung ist die exzellente Eignung der Neutronen, um damit Anregungen im Energiebereich 0.001 – 200 meV  zu untersuchen. Nahezu die komplette Kenntnis über die Dispersion von Phononen oder Magnonen stammt aus der inelastischen Neutronenstreuung.

Neutronenstrahlung kann man nicht mit einem simplen Laborverfahren erhalten, sondern sie wird an Spallationsquellen oder in Forschungsreaktoren erzeugt. Der deutschen Forschergemeinschaft steht seit 2005 mit dem Forschungsreaktor München II eine der weltweit führenden Anlagen zur Verfügung. An dieser Neutronenquelle nehmen wir (zusammen mit der Gruppe von Prof. Böni) ein neues kaltes Dreiachsenspektrometer in Betrieb, das für die Nutzung der Polarisationsanalyse optimiert ist. Insbesondere verfügt es über eine weltweit einzigartige Dreifachkavität, die permanent im Primärstrahl integriert ist. Siehe: KOMPASS


Thematisch bietet der weite Bereich der Übergangsmetallverbindungen mit starken elektronischen Korrelationen eine Fülle von Aspekten, die nicht zuletzt wegen ihrer möglichen Anwendungen studiert werden sollten. Das Verständnis der Supraleitung in den Kupraten ist zudem ein zentrales Problem der aktuellen Festkörperphysik, das sich verallgemeinern lässt: Man hat derzeit keine allgemeingültige Theorie für starke elektronische Korrelationen in Metallen.

Die in der Gruppe aktuell durchgeführten Arbeiten lassen sich grob in drei Bereiche aufgliedern:

1) Unter unkonventionellen Supraleitern versteht man Supraleiter, die nicht auf dem Standardmechanismus der Elektron-Phonon-Kopplung beruhen, und/oder die eine komplexere Symmetrie des supraleitenden Ordnungsparameters aufweisen. Supraleiter haben aufgrund der Möglichkeit, Energie verlustfrei zu transportieren, eine hohe technische Bedeutung im Bereich der Energiewirtschaft, und die unkonventionellen Symmetrien könnten im Bereich des Quantumcomputing Anwendungen finden. Wir studieren die Kristall- und magnetische Struktur in Eisen-basierten Supraleitern, in dem Schichtruthenat Sr2RuO4 sowie in den dotierten topologischen Isolatoren, z.B. CuxBi2Se3, in denen man eine nematische und topologische Supraleitung vermutet. Highlights der jüngsten Zeit sind die Beobachtung der stärksten magnetischen Resonanzmode in einem Eisen-basiertem Supraleiter und die vollständige Charakterisierung der magnetischen Fluktuationen in Sr2RuO4.

Siehe: Florian Wasser et al., Strong spin resonance mode associated with suppression of soft magnetic ordering in hole-doped Ba1-xNaxFe2As2, Nature Partner Journal Quantum Materials 4 (2019), 10.1038/s41535-019-0198-4. S. Kunkemöller et al., Absence of a Large Superconductivity-Induced Gap in Magnetic Fluctuations of Sr2RuO4, Phys. Rev. Lett. 118, 147002 (2017); P. Steffens et al., Spin Fluctuations in Sr2RuO4 from Polarized Neutron Scattering: Implications for Superconductivity, Phys. Rev. Lett. 122, 047004 (2019).

 

2) In Materialien mit starker Spin-Bahn-Kopplung untersuchen wir den Einfluss der relativistischen Spin-Bahn-Kopplung im Zusammenspiel mit starken elektronischen Korrelationen, zumeist in Verbindungen mit einem 4d (z.B. Ru) oder 5d (z.B. Ir) Übergangsmetallelement. Die hier untersuchten Ruthenate stehen in engem Zusammenhang mit dem Supraleiter Sr2RuO4. In Ca2RuO4, dem isolierenden Analogon, finden wir einen sehr starken Einfluss der Spin-Bahn-Wechselwirkung in den magnetischen Anregungen mit einer extrem ausgeprägten Richtungsabhängigkeit von magnetischen Wechselwirkungen. SrRuO3 ist eine Perovskitverbindung mit dreidimensionalem Aufbau, die metallisch ist und unterhalb von 165 K eine ferromagnetische Ordnung zeigt. Die Span-Bahn-Kopplung führt auch in SrRuO3 zu einer starken magnetischen Richtungsabhängigkeit, die es erlaubt, mit Anlegen eines magnetischen Feldes die Form einer makroskopischen Probe massiv zu ändern und die ursprüngliche Form durch Heizen über die Curie-Temperature wiederherzustellen, sogenannter shape-memory effect. In SrRuO3 konnten wir zudem zeigen, dass sogenannte Weyl-Punkte, die durch das Zusammenspiel von magnetischen Austauschkopplung und Spin-Bahn-Wechselwirkung in der ferromagnetischen Phase entstehen, direkten Einfluss auf die magnetische Dynamik nehmen.

Siehe: S. Kunkemöller et al., Magnon dispersion in Ca2Ru1−xTixO4: Impact of spin-orbit coupling and oxygen moments, Phys. Rev. B 95, 214408 (2017); K. Jenni et al., Interplay of electronic and spin degrees in ferromagnetic SrRuO3: anomalous softening of magnon gap and stiffness, Phys. Rev. Lett. 123, 017202 (2019);  S. Kunkemöller et al., Magnetic shape-memory effect in SrRuO3, Phys. Rev. B 96, 220406(R) (2017); ibid.,  Magnetization density distribution in the metallic ferromagnet SrRuO3 determined by polarized neutron diffraction, Phys. Rev. B 100, 054413 (2019).

 

3) In Multiferroika ist eine magnetische Ordnung eng mit einer ferroelektrischen Polarisation verknüpft, was gerade in Hinblick auf Anwendungen im Bereich Datenspeicherung interessant erscheint. Hier kann man prinzipiell mit einem elektrischen Feld magnetische Information schreiben und umgekehrt. Die starke magneto-elektrische Kopplung führt auch zu kollektiven Anregungen, die einen gemischten Charakter besitzen, sogenannte Elektromagnonen. Wir untersuchen hier die komplexen magnetischen Strukturen und deren Dynamik sowie die – bislang unbekannte – Struktur der ferroelektrischen Polarisation.  Ein Schwerpunkt liegt dabei auf Messungen, in denen wir die magnetische Ordnung sowie die gekoppelten Anregungen mit externen elektrischen Feldern manipulieren.

Siehe zB.: J. Stein et al., Control of Chiral Magnetism Through Electric Fields in Multiferroic Compounds above the Long-Range Multiferroic Transition, Phys. Rev. Lett. 119, 177201 (2017).

 

Möglichkeiten für Studienarbeiten in einer dieser Themenstellungen bestehen kontinuierlich. Bei Interesse kontaktieren Sie uns bitte per e-mail: bradenSpamProtectionph2.uni-koeln.de.

In einer typischen Bachelor-Arbeit untersuchen Sie eine bestimmte Materialeigenschaft einer ausgewählten Substanz (z.B. Gitterkonstanten oder elektrischer Widerstand) mit einer einfachen Technik (z.B. Pulver-Röntgenbeugung) als Funktion eines Parameters (z.B. Temperatur). In einer typischen Master-Arbeit präparieren Sie eigenständig Proben und betrachten Materialien von unterschiedlichen Seiten mit verschiedenen (und komplexeren) Techniken.

zwei aktuelle Themen  für eine Bachelor-Arbeit:

  1. Strukturuntersuchung an K2ReCl6 mit Pulver-Röntgen-Diffraktion

    K2ReCl6 zeigt drei strukturelle Phasenübergänge als Funktion der Temperatur, die es hier mittels Pulver-Röntgen-Diffraktion zu charakterisieren gilt. Dabei geht die Symmetries des Gitter von kubisch nach monoklin über, so dass geringe monokline Aufspaltungen der Gitterkonstanten zu beobachten sind.

  2. Herstellung von pulverförmigen Sr2Ru1-xCoxO4 in kleinen Mengen

    Als Vorbereitung für ein Experiment an einem Synchrotron soll erarbeitet werden, wie man von Sr2Ru1-xCoxO4 sehr geringe Mengen herstellen kann, die dennoch homogen sind. Dies ist notwendig, da wir für das Synchrotronexperiment ein sehr teures Ru-Isotop einsetzen müssen. Das Verfahren große Mengen herzustellen ist sehr gut bekannt, und es ist zu erforschen, inwieweit man dies für Mengen im Bereich mm3 einsetzen kann.

 

Publikationen der Gruppe in 2019:

 

  • Florian Wasser, Jitae T. Park, Saicharan Aswartham, Sabine Wurmehl, Yvan Sidis, Paul Steffens, Karin Schmalzl, Bernd Büchner, and Markus Braden, Strong spin resonance mode associated with suppression of soft magnetic ordering in hole-doped Ba1-xNaxFe2As2, NPJ QUANTUM MATERIALS 4 (2019), 10.1038/s41535-019-0198-4.  selected as a scientific highlight for the 2019 annual report of the Maier Leibnitz Zentrum (Garching).
  • Gaetano Campi, Nicola Poccia, Boby Joseph, Antonio Bianconi, Shrawan Mishra, James Lee, Sujoy Roy, Agustinus Agung Nugroho, Marcel Buchholz, Markus Braden, Christoph Trabant, Alexey Zozulya, Leonard Mueller, Jens Viefhaus, Christian Schuessler-Langeheine, Michael Sprung, and Alessandro Ricci, Direct Visualization of Spatial Inhomogeneity of Spin Stripes Order in La1.72Sr0.28NiO4, CONDENSED MATTER 4 (2019), 10.3390/condmat4030077.
  • A. Revelli, C. C. Loo, D. Kiese, P. Becker, T. Froehlich, T. Lorenz, M. Moretti Sala, G. Monaco, F. L. Buessen, J. Attig, M. Hermanns, S. Streltsov, V, D. Khomskii, I, I. J. van den Brink, M. Braden, P. H. M. van Loosdrecht, S. Trebst, A. Paramekanti, and M. Grüninger, Spin-orbit entangled j=1/2 moments in Ba2CeIrO6: A frustrated fcc quantum magnet, PHYSICAL REVIEW B 100 (2019), 10.1103/PhysRevB.100.085139.
  • S. Kunkemoeller, K. Jenni, D. Gorkov, A. Stunault, S. Streltsov, and M. Braden, Magnetization density distribution in the metallic ferromagnet SrRuO3 determined by polarized neutron diffraction, PHYSICAL REVIEW B 100 (2019), 10.1103/PhysRevB.100.054413.
  • K. Jenni, S. Kunkemoeller, D. Bruening, T. Lorenz, Y. Sidis, A. Schneidewind, A. A. Nugroho, A. Rosch, D. I. Khomskii, and M. Braden,  Interplay of Electronic and Spin Degrees in Ferromagnetic SrRuO3: Anomalous Softening of the Magnon Gap and Stiffness, PHYSICAL REVIEW LETTERS 123 (2019), 10.1103/PhysRevLett.123.017202. selected as a scientific highlight for the 2019 annual report of the Laboratoire Léon Brillouin (Saclay).
  • P. Steffens, Y. Sidis, J. Kulda, Z. Q. Mao, Y. Maeno, I. I. Mazin, and M. Braden, Spin Fluctuations in Sr2RuO4 from Polarized Neutron Scattering: Implications for Superconductivity, PHYSICAL REVIEW LETTERS 122 (2019), 10.1103/PhysRevLett.122.047004.
  • A. Revelli, M. Moretti Sala, G. Monaco, P. Becker, L. Bohat_y, M. Hermanns, T. C. Koethe, T. Fröhlich, P. Warzanowski, T. Lorenz, S. V. Streltsov, P. H. M. van Loosdrecht, D. I. Khomskii, J. van den Brink, and M. Grüninger, Resonant inelastic x-ray incarnation of young's double-slit experiment, Science Advances 5 (2019), 10.1126/sciadv.aav4020.
  • Johannes Engelmayer, Xiao Lin, Christoph P. Grams, Raphael German, Tobias Fröhlich, Joachim Hemberger, Kamran Behnia, and Thomas Lorenz, Charge transport in oxygen-defficient EuTiO3: The emerging picture of dilute metallicity in quantum-paraelectric perovskite oxides, Phys. Rev. Materials 3, 051401 (2019).
  • Alessandro Ricci, Nicola Poccia, Gaetano Campi, Shrawan Mishra, Leonard Müller, Boby Joseph, Bo Shi, Alexey Zozulya, Marcel Buchholz, Christoph Trabant, James C. T. Lee, Jens Viefhaus, Jeroen B. Goedkoop, Agustinus Agung Nugroho, Markus Braden, Sujoy Roy, Michael Sprung, Christian Schüßler-Langeheine, Intrinsic spatial and temporal destabilization of incommensurate stripes at low temperatures,  arXiv:1912.07306.