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Quicklinks

Group Grüninger

  • RIXS (Resonant Inelastic X-ray Scattering)
  • Optical spectroscopy
    • Fourier-Transform-Infrared-Spectroscopy
    • Ellipsometry
    • THz spectroscopy (also in high magnetic field)
  • strongly correlated electron systems, transition-metal oxides (3d, 4d, 5d)
  • systems with strong spin-orbit coupling
  • quantum spin systems in 1D, 2D, and 3D
  • Kitaev materials and bond-directional excitations
  • cluster Mott insulators and RIXS interferometry
  • orbital excitations, orbital fluctuations
  • interplay of charge, spin, orbital, and lattice degrees of freedom
  • unconventional superconductivity, high-Tc cuprates
  • topological insulators and electron-hole puddles

"Quantum matter"

"Quantum matter" refers to materials whose properties emerge from quantum mechanical interactions in many-body systems. The profound understanding of these systems is one of the central challenges for modern solid-state physics. Quantum matter shows a multitude of fascinating phenomena and new surprising effects are discovered again and again. Examples within the large family of transition-metal oxides with strong electronic correlations are high-temperature superconductivity, quantum magnetism, orbital fluctuations, multiferroicity and many others. Recently, systems with strong spin-orbit coupling became the focus of international attention. One example are topological insulators which harbor Dirac electrons in surface states. The optical properties of topological insulators are predicted to show a series of exotic phenomena such as the topological magnetoelectric effect, a universal conductance of the metallic surfaces at high energies, the coupling of spin and charge degrees of freedom to a spin plasmon, and the universal Faraday effect. Promising challenges for optical spectroscopy!

Optical investigations of these systems over a broad frequency range are of paramount importance for a microscopic understanding of the fundamental phenomena. A short example: using Fourier spectroscopy, we recently were able to establish the existence of a new bulk phenomenon in topological insulators: the formation of puddles at low temperatures and their rapid destruction with increasing temperature. The insulating bulk corresponds to a perfectly compensated semiconductor. Coulomb interactions between disordered donors and acceptors give rise to strong band bending. Puddles are formed as soon as valence band or conduction band touch the Fermi level. The observation that puddles are destroyed by heating to 50 K came as a complete surprise. However, this behavior can be described quantitatively by thermally excited carriers which screen the Coulomb fluctuations and reduce band bending. 

Experimental investigations of such novel materials and the observation of entirely new effects constitute a fascinating experience. Questions concerning Bachelor or Master projects within the group can be clarified in a personal discussion.

 

Optical spectroscopy (THz spectroscopy, Fourier spectroscopy, ellipsometry)

The combination of ellipsometry, Fourier spectroscopy, and THz spectroscopy and the close collaboration with the group of Prof. J. Hemberger – employing e.g. dielectric spectroscopy – allows us to cover a very broad frequency range over 18 orders of magnitude, from mHz to PHz (i.e., UV).

Measurements using Fourier spectroscopy are preformed from the far infrared up to the UV (2 meV - 6 eV). This allows us to investigate many different types of excitations such as free-carrier absorption, phonons, orbital and magnetic excitations, excitons, or interband excitations. One focus of the group lies on optically “forbidden” excitations such as spinons or orbitons which become optically active e.g. via the additional excitation of a phonon or spin-orbit coupling.

Ellipsometry is a self-normalizing method which determines the polarization state – in general elliptical – of the reflected light for oblique angle of incidence. The self-normalizing property in particular allows for a very precise determination of the temperature dependence of the optical properties, e.g. the change of the spectral weight of the optical conductivity across a magnetic phase transition. In the vanadates, we for instance employed this precise temperature dependence to distinguish between an orbital liquid with strong quantum fluctuations and a more classical type of long-range orbital order. Another example is our recent detection of a change of the electronic excitations at the heavily debated Verwey transition in magnetite Fe3O4. 

 

THz spectroscopy has experienced enormous progress recently.  In close collaboration with the group of Prof. Hemberger, we employ photomixers which emit circularly polarized THz radiation at the difference frequency of two narrow-band tunable near-infrared lasers. Coherent detection allows us to determine both amplitude and phase of the THz radiation. This exceptional setup covers the range from 60 GHz to 2 THz with a resolution of the order of a few MHz. The possibility to employ the photomixers inside a magneto cryostat at liquid He temperatures is particularly rewarding since it allows us to perform THz measurements with circularly polarized light in high magnetic fields (up to 8T) at low temperatures without the disturbing influence of optical windows. This method is particularly well suited for investigations of e.g. magnetic excitations or of the universal Faraday effect in topological insulators. Recently, we developed a self-normalizing method for measuring the phase with significantly enhanced accuracy. Based on photomixing of three lasers, this method eliminates the (e.g. thermal) drift of the optical path-length difference, achieving an accuracy of 10-8 of the optical path length. 

 

RIXS (resonant inelastic x-ray scattering)


RIXS can be viewed as an analogue of resonant Raman scattering which exploits the advantages offered by x-rays compared to visible light. The short wavelength of x-rays allows us to study excitations as a function of the transferred momentum. Furthermore, by tuning the energy of the incident x-rays to a given absorption edge, one can enhance the cross section, select particular ions or even specific crystallographic sites, emphasize a particular type of excitation, and thus probe the excitations of electronic degrees of freedom in a most powerful way. In recent years, enormous progress was achieved concerning both the momentum and energy resolution, while also the theoretical understanding of the scattering process has improved substantially. In the vanadates, we employed RIXS at the V L edge to unravel the effects of superexchange interactions and the crystal field on the orbital excitations, discovering an unconventional mechanism for the dispersion of orbital excitations. Furthermore, we demonstrated that RIXS at the O K edge is very sensitive to intersite excitations, revealing both,  two-orbiton scattering as well as excitations across the Mott-Hubbard gap.

Optische Untersuchungen dieser Systeme über einen breiten Frequenzbereich sind von zentraler Bedeutung für ein mikroskopisches Verständnis der grundlegenden Phänomene. Hier ein kurzes Beispiel: vor kurzem konnten wir in topologischen Isolatoren mittels Fourier-Spektroskopie ein neues Bulk-Phänomen nachweisen: die Bildung von "puddles" (Pfützen lokalisierter Ladungsträger) bei tiefen Temperaturen und deren rasche Auflösung mit steigender Temperatur. Der isolierende Bulk entspricht dabei einem perfekt kompensierten Halbleiter. Coulomb-Wechselwirkungen zwischen zufällig verteilten Donatoren und Akzeptoren führen zu starken Bandverbiegungen. "Puddles" werden gebildet sobald Valenz- oder Leitungsband das Fermi-Niveau berühren. Völlig überraschend war die Beobachtung, dass diese "puddles" durch Erwärmen auf 50 K verschwinden. Dies kann jedoch durch thermisch angeregte Ladungsträger quantitativ beschrieben werden. Diese thermisch angeregten Ladungsträger schirmen die Coulomb-Wechselwirkungen besser ab und reduzieren so  die Bandverbiegung.

Experimentelle Untersuchungen von neuen Materialien und die Beobachtung von völlig neuartigen Effekten stellen eine faszinierende Erfahrung dar. Fragen zu Bachelor- oder Masterarbeiten in der Arbeitsgruppe können gerne in einem persönlichen Gespräch geklärt werden.

Optische Spektroskopie (THz-Spektroskopie, Fourier-Spektroskopie, Ellipsometrie)

Durch die Kombination von Ellipsometrie, Fourier-Spektroskopie und THz-Spektroskopie sowie einer engen Zusammenarbeit mit der Gruppe von Prof. J. Hemberger, die sich u.a. mit dielektrischer Spektroskopie beschäftigt, decken wir gemeinsam einen Frequenzbereich von 18 Größenordnungen ab, von mHz bis PHz (sprich: UV).

Messungen mittels Fourier-Spektroskopie sind vom fernen Infrarot bis ins UV möglich (2 meV bis 6 eV). Dies erlaubt die Untersuchung von vielen unterschiedlichen Anregungen wie z.B. Absorption durch freie Ladungsträger, Phononen, orbitale und magnetische Anregungen, Exzitonen und Interband-Anregungen. Ein Fokus der Arbeitsgruppe liegt auf der Untersuchung eigentlich "verbotener" Anregungen wie Spinonen oder Orbitonen, die z.B. durch die zusätzliche Anregung eines Phonons oder durch Spin-Bahn-Kopplung optisch aktiv werden.

Ellipsometrie

Die Ellipsometrie ist eine selbst-normierende Methode, die den im Allgemeinen elliptischen Polarisationszustand des reflektierten Lichts bei Messungen unter endlichem Einfallswinkel misst. Durch diese Selbst-Normierung erlaubt die Ellipsometrie insbesondere eine sehr genaue Bestimmung der Temperaturabhängigkeit der optischen Eigenschaften, z.B. die Änderung des spektralen Gewichts in der optischen Leitfähigkeit aufgrund eines magnetischen Phasenübergangs. Anhand der detaillierten Temperaturabhängigkeit kann z.B. in den Vanadaten zwischen einer orbitalen Flüssigkeit mit starken Quantenfluktuationen und eher klassischer langreichweitiger orbitaler Ordnung unterschieden werden. Ein weiteres Beispiel ist der Nachweis der Änderung der elektronischen Anregungen in Magnetit Fe3O4 am viel diskutierten Verwey-Übergang.

Die THz-Spektroskopie erlebt seit einigen Jahren eine enorme Entwicklung. In enger Zusammenarbeit mit der AG Hemberger verwenden wir Photomischer, die zirkular polarisierte THz-Strahlung bei der Differenzfrequenz zweier schmalbandiger und durchstimmbarer Nahinfrarot-Laser erzeugen. Durch kohärente Detektion werden sowohl die Amplitude als auch die Phase der Strahlung bestimmt.  Dieses außergewöhnliche Setup erlaubt Messungen von 60 GHz bis 2 THz mit einer Auflösung im Bereich von wenigen MHz. Besonders interessant ist die Möglichkeit, die Photomischer innerhalb eines Magnetkryostaten  zu betreiben und so THz-Messungen mit zirkular polarisiertem Licht in hohen Magnetfeldern (bis zu 8T) und bei tiefen Temperaturen ohne den störenden Einfluss von optischen Fenstern durchzuführen. Diese Methode ist hervorragend geeignet für die Untersuchung von z.B. magnetischen Anregungen oder des universellen Faraday-Effekts in topologischen Isolatoren. Vor kurzem haben wir eine neue Methode zur selbst-normierenden Bestimmung der Phase mit deutlich verbeeserter Genauigkeit entwickelt. Basierend auf dem Photmischen dreier Laser wird die (z.B. thermische) Drift des optischen Gangunterschieds eliminiert. Somit konnten wir eine Genauigkeit von 10-8 des optischen Weges erreichen.

RIXS (resonante inelastische Röntgen-Streuung)

RIXS kann als Analogon zur resonanten Raman-Streuung betrachtet werden, wobei RIXS die Vorteile der Röntgenstrahlung im Vergleich zu sichtbarem Licht ausnützt. Die kurze Wellenlänge der Röntgenstrahlung ermöglicht Untersuchungen als Funktion des übertragenen Kristallimpulses, sprich der Dispersion der Anregungen. Durch das Abstimmen der Energie der einfallenden Photonen mit einer Absorptionskante kann man den Streuquerschnitt erhöhen, bestimmte Ionensorten oder sogar Plätze im Kristallgitter auswählen und insbesondere die Empfindlichkeit für Anregungen mit bestimmtem Charakter erhöhen. Somit stellt RIXS eine äußerst schlagkräftige Methode zur Untersuchung der elektronischen Freiheitsgrade dar. Experimentell wurde in den vergangenen Jahren ein enormer Fortschritt in Bezug auf Energie- und Impuls-Auflösung erzielt. Parallel dazu wurde auch die theoretische Beschreibung des RIXS-Prozesses deutlich verbessert. In den Vanadaten konnten wir mittels RIXS an der V L Kante die Effekte der Superaustausch-Wechselwirkungen und des Kristallfelds auf die orbitalen Anregungen auflösen. Dabei haben wir einen unkonventionellen Mechanismus für die Dispersion orbitaler Anregungen entdeckt. Darüber hinaus konnten wir mittels RIXS an der O K Kante sowohl 2-Orbiton-Streuung als auch Anregungen über die Mott-Hubbard-Lücke nachweisen und somit zeigen, dass RIXS an der O K Kante sehr empfindlich für intersite Anregungen ist.